張慶源臺灣大學:環境工程學研究所朱相羽Chu, Hsiang-YuHsiang-YuChu2010-05-102018-06-282010-05-102018-06-282008U0001-2307200815035400http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/181557本研究內容為以電化學氧化程序 (electro-chemical oxidation process, ECO)為基礎，並結合光化學 (photo-electro-chemical oxidation, UV/ECO)、臭氧程序(electro-chemical ozonation, OZ/ECO)及光化學臭氧化程序 (photo-electro-chemical ozonation, UV/OZ/ECO)等高級氧化程序 (advanced oxidation processes, AOPs)處理Reactive Black 5 (RB5)染料之研究。探討不同電壓 (Ev)、紫外光之功率 (PUV)、臭氧濃度 (CO3,in)及pH值等參數對RB5分解效率 (ηRB5)、真色色度 (American Dye Manufacturers Insititute, ADMI)去除率 (ηADMI) 及總有機碳 (total organic carbons, TOCs)去除率 (ηTOC) 之影響。 研究結果顯示，ECO程序中，Ev = 1.5 volts(V)時，以ECO程序處理RB5，其反應時間(t)達2 h 後，ηRB5 及ηADMI 分別可達71及75％，但僅能將其分解形成其他有機副產物，而其ηTOC ≦ 2％，顯見無法將之完全礦化。使用UV/ECO程序(Ev = 1.5 V, Pw = 13 watts(W), t = 2 h)處理RB5，其ηRB5 及ηADMI 可分別提升至99及92％，但仍無法提升TOC去除率，其ηTOC ≦ 5％。提供CO3,in為16 mg L-1之O3及Ev = 1.5 V，以OZ/ECO程序處理RB5，於t = 30 min，即可將RB5及真色色度完全去除 (ηTOC = 27%)，而在t = 2h，ηTOC可達64％，均較ECO及OZ程序之2及33％為佳(於t = 2 h, OZ之ηRB5 及ηADMI 均> 99%)。於OZ/ECO程序中，將Ev 由 1.5提高至3 V時，經2 h反應後，其ηTOC由64提高為84％(其ηRB5 及ηADMI 均 > 99%)。而OZ/ECO程序中，固定Ev = 1.5 V，當CO3,in 由 16增加為20 mg L-1時，於t = 2h時，ηTOC由64提高為88％ (ηRB5 及ηADMI 均 > 99%)。以UV/OZ/ECO程序處理RB5，當Ev = 1.5 V、PUV = 13 W及CO3,in= 16 mg L-1之條件下在15 min內，ηRB5 及ηADMI 均 > 99% (ηTOC = 22%)。當t = 45min時，ηTOC即可達94％。若將CO3,in增加至20 mg L-1時，在45min內即可將有機物完全礦化成CO2及H2O (ηTOC > 99%)。This study investigated the treatment of Reactive Black 5 (RB5) dye via various oxidation processes such as 1) electro-chemical oxidation (ECO), 2) combined ultraviolet (UV) with with ECO (UV/ECO), 3) ozonation with ECO (OZ/ECO) and 4) photo-ozonation with ECO (UV/OZ/ECO). On the efficiencies of decomposition of RB5 (ηRB5), true color removal (ηADMI, ADMI = American Dye Manufacturers Insititute) and total organic carbon removal (ηTOC), respectively. Effect of votage (Ev), power of UV (PUV), concentration of applied ozone (CO3,in) and pH value were evaluated. The results showed that ηRB5 and ηADMI were about 71 and 75% at reaction time (t) of 2 h, for the ECO process with Ev = 1.5 volts (V). However, ηTOC was less than 2%. For the UV/ECO processes with Ev = 1.5 V and PUV = 13 watts (W), ηRB5, ηADMI and ηTOC were 99, 92 and 2% at t = 30 min, and 99, 99 and 5% at t = 2h. The results indicated that the introduction of UV enhances the ηRB5 and ηADMI, significantly, while the ηTOC moderately.During OZ/ECO processes with CO3,in = 16 mg L-1 and Ev = 1.5 V, RB5 and true color were almost completely removaled in 30 min and with ηTOC increased to 64% at 2 h. The corresponding ηRB5 , ηADMI and ηTOC for the sole OZ process were 99, 99 and 27%, and ηTOC = 64% at t = 2 h. Increaseing Ev from 1.5 to 3 V for the OZ/ECO, resulted in an increased of from 64 to 84% in 2 h. An increase of CO3,in from 16 to 20 mg L-1 further increased ηTOC 64% to 94% at 2 h for the OZ/ECO processes. As for the UV/OZ/ECO processes with PUV = 13 W, CO3,in = 16 mg L-1 and Ev = 1.5 V, RB5 and true color were almost completely removaled at 15 min with ηTOC = 22%. The values of ηTOC 94% at 45 min. As CO3,in increased from 16 to 20 mg L-1, TOC was almost removal in 45 min.中文摘要 ibstract ii錄 iii目錄 v目錄 ixomenclature xi一章 緒論 1.1 研究緣起 1.2 研究目的 2二章 文獻回顧 4.1染料性質及相關研究 4.1.1 染料分類 4.1.2 Reactive Black 5 之物化特性 5.1.3 染整廢水性質 5.1.4 染整廢水處理相關技術 7.2 電化學氧化法 12.2.1 電化學氧化法原理 12.2.2 三極式電化學系統簡介 14.2.3 電化學於廢水處理之應用 15.3 光化學氧化法 18.3.1 紫外光之分類 18.3.2 光化學反應原理 19.4 臭氧之基本性質與反應機制 20.4.1 臭氧之物化特性 20.4.2 臭氧在水中的自解反應 21.4.3 臭氧與有機物的反應 27.5 高級氧化之原理與反應機制 32.5.1 影響紫外線／過氧化氫（UV/H2O2）程序反應行為之因素 33.5.2 影響紫外線／臭氧（UV/O3）程序反應行為之因素 35.5.3 影響臭氧／過氧化氫 (O3/H2O2) 程序反應行為之因素 36.5.4 影響紫外線／臭氧／過氧化氫 (UV/O3/H2O2) 程序反應行為之 因素 38.5.5 影響臭氧／電化學氧化程序反應行為之因素 38三章 研究方法 40.1 實驗架構 40.2 實驗設備及分析儀器 40.2.1 光電化學臭氧化反應系統 40.2.2 實驗設備 42.4 實驗步驟 46.4.1 背景實驗 46.4.2 電化學氧化實驗 46.4.4光電化學臭氧化實驗 47.5 實驗分析評估項目 48.6 分析測定方法 49.6.1 過氧化氫濃度分析 49.6.2 臭氧濃度分析 50.6.3 真色色度分析 50.6.4 染料濃度分析 51.6.5 總有機碳濃度分析 51四章 研究結果與討論 53.1 背景實驗 53.1.1 氣液質傳實驗 53.1.2 電解條件實驗 57.2 電化學氧化分解RB5 59.2.1 不同載流氣體之影響 59.2.2 溶液pH值之影響 61.2.3 不同電解質濃度之影響 68.3 光電化學氧化分解RB5 72.3.1 直接光解RB 5 72.3.2 紫外光光照結合電化學氧化及通入載流氣體對RB5分解之探討 76.4光電化學臭氧化實驗 80.4.1 臭氧氧化實驗 80.4.2 光化學臭氧化實驗 88.4.3 電化學臭氧化實驗 91.4.4 光電化學臭氧化實驗 107.5 綜合討論 114五章 結論與建議 118.1 結論 118.2 建議 119考文獻 121錄A. Calibration Curves A-1錄B. Raw Data B-1application/pdf2147855 bytesapplication/pdfen-USRB5電解電化學氧化UV臭氧高級氧化electrolysiselectro-chemical oxidationozoneAOPsthesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/181557/1/ntu-97-R95541120-1.pdf