牟中原臺灣大學：化學研究所江嘉雯Chiang, Chia-WenChia-WenChiang牟中原指導2007-11-262018-07-102007-11-262018-07-102004http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/51729中孔洞分子篩因具有高表面積（~1000 m2/g）及奈米孔洞（2.0~10.0 nm）等特質為一分散良好之擔體。本論文中，選用由本實驗室所發展的SBA-15薄膜（⊥）中孔洞材料為擔體，因其相較於傳統SBA-15具有更佳的通透性，並結合奈米金顆粒的特殊催化活性，利用表面修飾法製備含奈米金顆粒之中孔洞材料（即金觸媒），並探討中孔洞材料限制空間內金奈米顆粒的製備和在催化上的應用。 第一部分為負載於孔洞材料的金奈米顆粒之尺寸及位置控制實驗。尺寸控制方面，使用不同的還原條件，可得到2~3 nm、5~7 nm、>40 nm三種不同尺寸範圍的金顆粒。位置的控制則是利用區域選擇性的表面修飾方法（Site-Selective Grafting），但實驗結果並如預期。 第二部分為負載於SBA-15薄膜材料的金觸媒的一氧化碳催化研究。承接第一部分實驗之金顆粒尺寸控制的結果，可製備金顆粒大小為1~3 nm的金觸媒。催化結果發現以N2/H2預先還原為前處理條件、修飾APTS且Si/Al＝37之SBA-15薄膜金觸媒，於80℃時有非常高的催化活性（CO轉化率約97%）。而金顆粒的尺寸效應和擔體性質則是影響催化活性的主要因素。第一章 緒論 1-1 奈米材料與奈米效應………………………………............... 1 1-1-1 奈米材料…………………………………………...….. 1 1-1-2 奈米效應……………………………………………..... 2 1-2 一氧化碳催化氧化反應………………………...………….... 4 1-2-1 金屬氧化物觸媒……………………………………..... 4 1-2-2 貴重金屬觸媒……………………………………...….. 5 1-2-3 奈米金觸媒………………………………………...….. 7 1-2-4 金觸媒的製備方式………………………………...….. 8 1-2-5 金觸媒的催化性質………………………………...….. 11 1-3 孔洞材料…………………..……………………………...….. 15 1-3-1 中孔洞材料的介紹………………………………….… 15 1-3-2 SBA-15薄膜中孔洞材料…………………………….. 19 1-4 表面修飾……………………………………………….....….. 20 1-4-1 表面修飾概述……………………………………...….. 20 1-4-2 表面修飾的方法…………………………...………….. 21 1-5 研究動機與方向……………………………….............…….. 23 第二章 實驗部分 2-1 化學藥品………………………………………………….….. 24 2-2 樣品製備……………………………………………………... 25 2-2-1 中孔洞材料之合成………………………………...….. 25 2-2-2 表面修飾………………………………….………..….. 26 2-2-3 負載金顆粒……………………………………...…….. 28 2-3 金顆粒之位置及尺寸控制………………………............….. 28 2-3-1 位置控制…………………………………………...….. 28 2-3-2 尺寸控制…………………………………………...….. 29 2-4 一氧化碳催化氧化反應………………………...………….... 30 2-4-1 催化反應式……………………………………...…….. 30 2-4-2 催化反應實驗步驟…………………………...……….. 30 2-5 產物鑑定………………………………………...………..….. 30 2-5-1 粉末X光繞射儀…………………………………..…... 30 2-5-2 氮氣等溫吸附-脫附測量…………………………...…. 31 2-5-3 穿透式電子顯微鏡……………..…………...………… 31 2-5-4 固態紫外線/可見光光譜儀…………………...………. 32 2-5-5能量分散光譜儀………………………………………... 32 2-5-6 27Al-核磁共振光譜……………………………………... 33 第三章 結果與討論﹙一﹚ 表面修飾的SBA-15中孔洞薄膜材料吸附金 應用於金顆粒之位置及尺寸控制實驗 3-1 研究動機與目的……………..…………………...………….. 34 3-2 實驗設計…………………………..………………...……….. 35 3-3 實驗結果與討論……………………..……………...……….. 35 3-3-1 嫁接不同官能基之矽烷化合物……………...……….. 36 3-3-2 不同的表面修飾法……………………………...…….. 41 3-3-3 不同的還原條件…………………………………….… 49 3-3-4 不同擔體的比較………………………………………. 55 第四章 結果與討論﹙二﹚ 金顆粒負載於含鋁SBA-15薄膜擔體之CO催化研究 4-1 研究動機與目的………………………………….............….. 64 4-2 實驗設計…………………………………………...……….... 65 4-3 實驗結果與討論……………………………………………... 66 4-3-1 合成含鋁的SBA-15薄膜擔體…………………...…… 66 4-3-2 負載金顆粒的含鋁SBA-15薄膜觸媒……………….. 77 4-3-3 CO催化反應測試……………………………………… 87 4-3-3-1 樣品前處理……………………………………… 87 4-3-3-2 催化活性………………………………………… 93 4-3-3-3 與傳統擔體材料SBA-15比較……..…………... 104 第五章 結論………………………………………..…… 113 參考文獻………………………………………………....... 1169057582 bytesapplication/pdfen-USSBA-15中孔洞薄膜一氧化碳催化金觸媒gold catalystSBA-15 filmCO Oxidationthesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/51729/1/ntu-93-R91223028-1.pdf