蘇金佳Su, Chin-Chia臺灣大學:機械工程學研究所黃建華Wong, Kin-WaKin-WaWong2010-06-302018-06-282010-06-302018-06-282009U0001-1307200911554700http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/187140本研究設計並組裝一套優先氧化反應系統，用於甲醇重組器後端以作為一氧化碳去除，甲醇蒸汽重組器將甲醇水溶液轉化為氫氣、一氧化碳及二氧化碳，而其中一氧化碳濃度為0.5~3%，一氧化碳會毒化燃料電池鉑電極，因而需要在甲醇重組器後端裝設優先氧化反應器系統。此本實驗針對CO去除的部分設計一優先氧化反應器，此反應器尺寸設計為80mm×80mm×16.5mm，其流道尺寸則為1.5mm×0.75mm×50mm，而塗佈之觸媒為1%Ru-1%Fe-Al2O3，且觸媒是直接塗佈於流道上，並在反應器上設計多個出入口，以利實驗參數的探討。本實驗所使用之氣體成份為75%H2、24%CO2、1%CO，並設計一混合槽以便氧氣的混合。本研究分別探討PROX反應溫度、λ（O2/CO比）、反應面積以及空間速度等參數對PROX反應中CO濃度的影響，並且對PROX反應中甲烷化的效果，以期能完整呈現優先氧化系統實際運作中的現象。驗結果顯示，反應溫度為140℃-180℃時，CO濃度低於20ppm，另外隨著溫度的增加，其甲烷產量更明顯，引起氫氣的大量流失。提高O2/CO比，可以改善PROX反應觸媒在較低溫度時的活性，並增加CO轉化率，使觸媒在低溫區即有高CO轉化率，而在本實驗中，以O2/CO比等於2時，有最佳之CO轉化率。當反應溫度為220℃-260℃時，甲烷的產量會大幅增加，而在這溫度區間內，CO轉化率會降低，在實際操作上，會避免這溫度區間。反應面積越大時，能促進低溫時CO轉化率的提升，而在140℃-180℃時，並沒有明顯影響，反而在反應面積減少時，高溫區間的甲烷產量會明顯減少。在溫度為140℃-180℃、O2/CO比為2、反應面積為3937mm2時，CO濃度為20ppm以下，而甲烷濃度亦在200ppm以下，為實驗中較佳之實驗數據。Fuel cell converts the chemical energy within the fossil fuel directly to electrical energy without combustion. Hydrogen is the sources of fuel cell. Through the gas reforming process, methanol solution could be converted into hydrogen-rich gas. But in this hydrogen-rich gas, it has less CO what can make the platinum anode electrode poisoned. The Preferential Oxidation (PROX) can reduce CO in Hydrogen-rich gas.he experimental investigation is performed a PROX reactor to cleanup CO into hydrogen-rich gas. The dimension of reactor is 80mm×80mm×16.5mm with serpentine channel, while those of the flow channels will be 1.5mm×0.75mm×50mm. The 1%Ru-1%Fe-Al2O3 catalyst is directly coated on the flow channel. At this research, the main propose is to observe the effect of temperature, O2/CO ratio and reacting area for the PROX reaction.he experimental results show that CO concentration can obtain less 20ppm form simulated reformates containing 75% H2, 24% CO2, 1% CO in 140℃-180℃. When the O2/CO is increasing, it can make the catalyst activity more. In this experience, O2/CO equals 2 has the best CO conversion. The methane yield apparently increases with raising reaction temperature from 220℃ to 260℃. The effect of reaction area can increase CO conversion in low temperature area about 80℃ to 140℃ and methane yield rises over 220℃.口試委員會審定書 i謝 ii要 iiibstract iv錄 v目錄 ix目錄 x號說明 xiii一章　緒論 1.1　燃料電池 1.2　重組氣體純化 4.2.1　水氣轉移法（Water-Gas Shift Reaction） 4.2.2　氣體分離膜 5.2.3　優先氧化法（Preferential CO Oxidation，PROX） 6.3　研究目的 7二章　文獻回顧 8.1　甲醇重組 8.2　優先氧化法 10.2.1　鉑（Pt）觸媒 10.2.2　釕（Ru）觸媒 11.2.3　鐵（Fe）和鈷（Co）等添加物 12.3　微型燃料電池應用之相關研究 13三章　實驗設備與過程 15.1　重組氣體供應系統（Methanol Feed System） 15.1.1　混合氣體鋼瓶（Mixing Gas Cylinder） 16.1.2　針型閥（Needle Valve） 16.1.3　氣體質量流量計（Mass Flow Meter） 16.1.4　一氧化碳偵測器（CO Detector） 16.1.5　逆止閥（Check Valve） 17.2　氧氣供應系統（Oxygen Feed System） 17.2.1　氧氣鋼瓶（Oxygen Cylinder） 17.2.2　氧氣流量控制器（Mass Flow Controller） 17.3　氣體預熱系統（Preheat System） 17.3.1　氣體混合槽（Mixing Tank） 18.3.2　管柱加熱器（Column Heater） 18.4　優先氧化系統（PROX System） 18.4.1　PROX反應器 18.4.2　PROX觸媒 19.4.3　溫度控制器 19.4.4　熱電偶 20.4.5　加熱器 20.4.6　隔熱裝置 20.5　量測設備（Measuring equipment） 21.6　實驗流程 21.7　實驗過程中所遇到的問題及其解決的方式 22四章　結果與討論 24.1 前端重組氣體成分設定 24.2 溫度對PROX反應之影響 25.2.1 溫度對CO轉化率的影響 25.2.2　溫度對甲烷化的效應 26.3　λ對PROX反應的影響 27.3.1　λ對CO轉化率之影響 28.3.2　λ對甲烷產量的影響 30.4　反應器流道面積對PROX反應之影響 30.4.1　流道面積對CO轉化率之影響 30.4.2　流道面積對甲烷產量的影響 32.4.3　空間速度對CO轉化率之影響 32五章　結論與建議 34.1　結論 34.2　建議 35考文獻 36 41 49錄　誤差分析 794152192 bytesapplication/pdfen-US質子交換膜燃料電池優先氧化法氫氣純化甲烷化Ru觸媒PEMFCPROXHydrogen purificationMethanationRu catalystthesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/187140/1/ntu-98-R96522104-1.pdf