於幼華臺灣大學：環境工程學研究所吳聲燿Wu, Sheng-YaoSheng-YaoWu2007-11-292018-06-282007-11-292018-06-282006http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/62777至2004年底，台灣每年透過水泥固化法產生之飛灰固化物平均掩埋量近20萬公噸，其中大量重金屬危害物質主要以物理匣限方法限制其被雨水溶出；然而掩埋作業不慎造成固化物粉碎、不透水布鋪設品質不佳或用地取得困難而超限掩埋等因素所造成之嚴重地下水污染問題，屢見不鮮。 故此，本研究特由人體健康風險面向切入，評估飛灰固化物掩埋場中兩種重金屬物質鉛與鉻，自底層滲漏後，造成之地下水污染，並選擇五種掩埋情境結構，兩種重金屬溶出方式，以HELP模式搭配MMSOILs模式模擬位在400格網格點上的風險分布情形，進行人體健康風險評估，期望能藉此估算出人體健康風險值以作為固化物掩埋場風險管理與污染防治之策略。 研究結果顯示，當不透水布為最差鋪設品質時，所產生之滲漏水量最多，最佳鋪設品質時滲漏水量最少，顯示出不透水布品質之重要性。鉛與鉻最主要的暴露途徑與風險貢獻量，皆來自直接飲用地下水，佔總風險98%以上。若以地下水作為飲用水時，鉛平均僅有14.25%的地區符合飲用水法規濃度，鉻有96.5%以上的地區地下水濃度是在法規範圍內，顯示重金屬鉛的危害性遠大於鉻。 未考慮參數的不確定性時，衛生掩埋的鉛致癌風險約4.23E-07，非致癌風險0.63，屬安全範圍內，但考慮參數所造成之不確定性時，鉛於衛生掩埋的非致癌風險則為1.43，但封閉掩埋仍然為1以下，顯示衛生掩埋時，鉛風險變異較大，原因可能來自於固化物中鉛含量變異性較大所造成。As of 2004, nearly 200 thousand tons of fly ash monolith are created by Portland cement each year in Taiwan. The main purpose is to confine heavy metals to reduce the quantity leachated by precipitation. However, due to abnormal monolith fracture and poorly liner quality or exceeding usage than designed landfill capacity, serious groundwater pollution has been observed. Therefore, this research focused on Pb and Cr leachated from monolithic landfill to assess the risk of groundwater pollution in the vicinity. The methodology combined water budget simulations using HELP model with fate and risk simulations using MMSOILs model for 5 kinds of landfill structures and 2 types of leaching models, and calculated the risk distribution over 400 grids in the down gradient direction of groundwater. The results demonstrated that the worst liner quality will cause the largest leaching, but with the best quality liner the least leaching will be generated. The most significant exposure pathway is groundwater intake, which accounted for 98% of the total risk. Comparing Pb and Cr concentrations in the groundwater with the drinking water standards, only 14.25% of the total grids were found to be under 0.05mg/L of Pb, and over 96.5% of the total grids were in the safety range of Cr. The results indicated that we should pay greater attention to Pb leaching from fly ash monolithic landfills. Without consideration of the parameters uncertainty, the cancer and non-cancer risk of Pb with the sanitary landfill method was 4.23E-07 and 0.63, respectively, both under acceptable levels. However, by considering the parameters uncertainty, the non-carcinogenic risk of Pb became 1.43, exceeding the acceptable level. Only under closed landfill method was the HQ below 1. The reason may be due to that there was high variability in the Pb concentration in the fly-ash monolith.摘要 Ⅰ Abstract Ⅱ 目錄 Ⅲ 表目錄 Ⅵ 圖目錄 Ⅷ 第一章 前言 1 1.1 研究動機 1 1.2 研究目的 3 1.3 論文內容 3 第二章 文獻回顧 4 2.1 飛灰固化物掩埋場 4 2.1.1 飛灰之成因、來源與特性及其固化原理 4 2.1.2 飛灰中重金屬鉛及鉻之來源與毒性危害 9 2.1.3 國內飛灰固化物掩埋場現況 14 2.1.4 國內固化物相關法令管理規章 18 2.2 固化物溶出行為探討 21 2.2.1 固化物溶出機制 21 2.2.2 固化物溶出模式回顧 23 2.2.3 簡易溶出模式之適用性 24 2.3 掩埋場污染評估模式 28 2.3.1 現有掩埋場污染評估模式 28 2.3.2 HELP 掩埋場績效水力評估模式 30 2.4 多介質風險評估模式 38 2.4.1 風險評估方法 38 2.4.2 MMSOILs 多介質風險評估模式 41 2.4.3 國內外掩埋場地下水污染評估方法 47 第三章 研究流程與方法 51 3.1 研究流程 52 3.2 模式參數收集與設定 53 3.2.1 簡易溶出模式設定 53 3.2.2 HELP模式設定 55 3.2.3 MMSOILs 模式設定 58 3.3 建立模式應用於不同情境之下 60 3.3.1 建立簡易溶出模式與最大可能溶出情形 60 3.3.2 建立四種掩埋情境下所產生之風險 61 3.3.3 建立GIS系統判定地下水污染範圍 65 3.4 建立風險評估模式之不確定性分析 66 第四章 結果與討論 67 4.1 案例研究說明 67 4.1.1 案例背景資料 67 4.1.2 設定研究案例之污染邊界條件 68 4.2 應用HELP模式之模擬結果 70 4.2.1 HELP模式參數收集與滲出水量比對 70 4.2.2 HELP模擬滲出水量部份 76 4.2.3 HELP模擬滲漏水量部分 77 4.3 模擬不同溶出方式之溶出量 79 4.3.1估算最大溶出量 79 4.3.2簡易溶出模式估算平均溶出濃度 80 4.3.3結合HELP結果與不同溶出方式應用於各情境中 83 4.4 應用MMSOILs模式之模擬結果 87 4.4.1不同溶出方式的各暴露途徑風險與網格平均總風險 87 4.4.2鉛與鉻流佈時間與最大尖峰濃度 95 4.4.3模擬鉛與鉻在地下水中污染的擴散範圍 99 4.5 案例風險評估不確定性分析 103 第五章 結論與建議 106 5.1 結論 106 5.2 建議 108 參考文獻 109 附錄一 飛灰固化廠與掩埋場現況 115 附錄二 HELP 參數表 117 附錄三 MMSOILs參數表 121 附錄四 不確定性分析參數表 129 表目錄 表2.1 飛灰組成成分 5 表2.2 飛灰中重金屬來源 10 表2.3 飛灰與其反應生成灰重金屬含量 10 表2.4 焚化廠飛灰採樣TCLP毒性溶出試驗分析 11 表2.5 IARC與USEPA之致癌物分類 13 表2.6危險物質特性資料表 14 表2.7 國內飛灰固化物掩埋場現況 16 表2.8 2005年飛灰固化物溶出試驗分析結果表 17 表2.9 監測掩埋場外各水體中鉛滲漏濃度值 17 表2.10 國內飛灰固化物相關法令及管理規章 18 表2.11 溶出毒性事業廢棄物毒性特性溶出程序TCLP溶出標準 20 表2.12 ㄧ般廢棄物及事業廢棄物之法定最終處置方法 20 表2.13 溶出試驗方法與特性分析 22 表2.14 簡易溶出試驗結果建議值 27 表2.15 比較現有掩埋場污染評估模式 29 表2.16 HELP所需參數與運算方式 31 表3.1 簡易溶出試驗結果建議值 55 表3.2 假設各情境模擬條件 62 表3.3 HELP中可設定的5種不透水布鋪設品質 62 表3.4 HELP中可設定之缺失數量與出現頻率 63 表3.5 衛生掩埋法與封閉掩埋法各層結構差別 64 表4.1 案例HELP氣象參數值 71 表4.2 各情境中相同的掩埋場參數值 72 表4.3 情境(F)ㄧ般衛生掩埋法掩埋結構 72 表4.4 情境(C)封閉掩埋法掩埋結構 74 表4.5 情境(O)超限掩埋結構 74 表4.6 SL場與模擬之滲出水量比對表 75 表4.7 年滲出水量與年降雨量表 76 表4.8 每年滲漏水量比較表 78 表4.9 SL場掩埋總飛灰量及鉛與鉻總量 79 表4.10 簡易溶出模式所推估之平均濃度 81 表4.11 鉛逐年累積溶出Mt量 82 表4.12 鉻逐年累積溶出Mt量 82 表4.13 結構層高度與面積 84 表4.14 各情境下鉛平均溶出量 85 表4.15 各情境下鉻平均溶出量 85 表4.16 各情境下鉛最大溶出量 86 表4.17 各情境下鉻最大溶出量 86 表4.18 Pb-Avg-Risk 89 表4.19 Pb-Avg-HQ 89 表4.20 Cr-Avg-HQ 89 表4.21 Pb-Max-Risk 91 表4.22 Pb-Max-HQ 91 表4.23 Cr-Max-HQ 91 表4.24 Pb-Avg & Max–風險分布比較表 93 表4.25 符合地下水飲用標準的網格點數與合格率 96 表4.26 隨時間變化的最大尖峰濃度 100 表4.27 Pb & Cr –Avg-F-不確定分析比較表 104 表4.28 Pb & Cr –Avg-C-不確定分析比較表 104 表4.29 Pb & Cr –Max-F-不確定分析比較表 104 表4.30 Pb & Cr –Max-C-不確定分析比較表 104 圖目錄 圖2.1 飛灰處理流程 8 圖2.2 固化廠處理流程圖 8 圖2.3 HELP模擬掩埋場中水力與結構概念 32 圖2.4 HELP模式之敏感度分析 37 圖2.5 健康風險評估流程圖 38 圖2.6 MMSOILS 模式污染物傳輸途徑概念圖 42 圖2.7 掩埋場下方之通氣土層與地下水層污染物質流佈概念圖 43 圖3.1 本研究流程 51 圖3.2 飛灰固化物掩埋場重金屬風險評估流程 52 圖4.1台北盆地地下水等水位線與流向圖 69 圖4.2 SL廠地下水滲漏污染假設邊界圖 70 圖4.3 ㄧ般衛生掩埋結構圖示原型 73 圖4.4 SL場與模擬之滲出水量比對圖 75 圖4.5 每年滲出水量與降雨量比較圖 77 圖4.6 鉛與鉻年平均濃度 81 圖4.7 Pb-Avg-O-F-C-B 85 圖4.8 Pb-Avg-W 85 圖4.9 Pb-Max-O-F-C-B 86 圖4.10 Pb-Max-W 86 圖4.11 Pb-Avg-Risk-O-F-C-B 92 圖4.12 Pb-Avg-Risk-W 92 圖4.13 Cr-Avg-HQ-O-F-C-B 92 圖4.14 Cr-Avg-HQ-W 92 圖4.15 Pb-Max-Risk-O-F-C-B 92 圖4.16 Pb-Max-Risk-W 92 圖4.17 Cr-Max-HQ-O-F-C-B 92 圖4.18 Cr-Max-HQ-W 92 圖4.19 Pb-Avg-F-Risk-Range 93 圖4.20 Pb-Avg-F-HQ-Range 94 圖4.21 Cr-Avg-F-HQ-Range 94 圖4.22 Pb-Max-F-Risk-Range 94 圖4.23 Pb-Max-F-HQ-Range 95 圖4.24 Cr-Max-F-HQ-Range 95 圖4.25 Pb-Avg-W-Peak Concentration 96 圖4.26 Cr-Avg-W-Peak Concentration 96 圖4.27 Pb-Max-W-Peak Concentration 97 圖4.28 Pb-Max-O-Peak Concentration 97 圖4.29 Pb-Max-F-Peak Concentration 97 圖4.30 Pb-Max-C-Peak Concentration 97 圖4.31 Cr-Max-W-Peak Concentration 97 圖4.32 Cr-Max-O-Peak Concentration 97 圖4.33 Cr-Max-F-Peak Concentration 97 圖4.34 Cr-Max-C-Peak Concentration 97 圖4.35 Pb-Travel Time 98 圖4.36 Cr-Travel Time 98 圖4.37 Pb&Cr -Avg –尖峰濃度變化情形 100 圖4.38 Pb&Cr -Max –尖峰濃度變化情形 100 圖4.39 Pb-Avg-10t 101 圖4.40 Pb-Avg-100t 101 圖4.41 Pb-Avg-1000t 101 圖4.42 Pb-Avg-10000t 101 圖4.43 Cr-Avg-10t 101 圖4.44 Cr-Avg-100t 101 圖4.45 Cr-Avg-1000t 101 圖4.46 Cr-Avg-10000t 101 圖4.47 Pb-Max-10t 100 圖4.48 Pb-Max-100t 102 圖4.49 Pb-Max-1000t 102 圖4.50 Pb-Max-10000t 102 圖4.51 Cr-Max-10t 102 圖4.52 Cr-Max-100t 102 圖4.53 Cr-Max-1000t 102 圖4.54 Cr-Max-10000t 102 圖4.55 Pb-Avg-F-uncertainty-output-HQ 104 圖4.56 Pb-Avg-C-uncertainty-output-HQ 105 圖4.57 Cr-Avg-F-uncertainty-output-HQ 105 圖4.58 Cr-Avg-C-uncertainty-output-HQ 1055227630 bytesapplication/pdfen-US飛灰固化物衛生掩埋人體健康風險評估不確定性Fly-ash monolithSanitary landfillHuman health risk assessmentUncertainty[SDGs]SDG3[SDGs]SDG6[SDGs]SDG11thesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/62777/1/ntu-95-R93541209-1.pdf