施信民臺灣大學：化學工程學研究所楊文育Yong, Wen-YuWen-YuYong2007-11-262018-06-282007-11-262018-06-282007http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/52339本研究使用微分床反應器探討二氧化硫濃度對碳酸鉀和碳酸鈉負載於活性碳上在低溫潤濕條件下吸收煙道氣中二氧化碳之影響。在水氣存在下二氧化碳和二氧化硫與碳酸鉀反應分別生成碳酸氫鉀以及亞硫酸氫鉀，與碳酸鈉反應分別生成碳酸氫鈉以及亞硫酸鈉。吸收劑與二氧化硫和二氧化碳一起反應時，二氧化硫濃度降低，硫酸化轉化率下降，而碳酸化轉化率上升，二氧化硫濃度降為500ppm以下時，碳酸鉀/活性碳吸收劑碳酸化轉化率與二氧化硫不存在時相同，而碳酸鈉/活性碳吸收劑在200ppm二氧化硫下，碳酸化轉化率仍受到二氧化硫存在的影響而降低。吸收劑反應轉化率隨著相對濕度的提高而增加，但二氧化碳濃度(12-50%)的影響不顯著。在相同反應條件下，碳酸鉀/活性碳吸收劑比碳酸鈉/活性碳吸收劑有較高的碳酸化轉化率，較適合用來吸收煙道氣中的二氧化碳。在60℃、70%相對溼度、12%二氧化碳和200-500ppm二氧化硫下，碳酸鉀/活性碳吸收劑吸收二氧化碳的轉化率可達83%。A differential fixed-bed reactor was employed to study the effect of SO2 on the absorption of CO2 from flue gas by K2CO3 and Na2CO3 supported on activated carbon under low temperature and humid conditions. With the presence of water vapor, CO2 and SO2 reacted with K2CO3 to form KHCO3 and KHSO3, and with Na2CO3 to form NaHCO3 and Na2SO3, respectively. As the SO2 concentration decreased, the extents of sulfation of sorbent, decreased and the extents of carbonation increased; the extent of carbonation of K2CO3-IAC was the same as that without the presence of SO2 , when the SO2 concentration was less than 500ppm, but the extent of carbonation of Na2CO3-IAC was still affected by the presence of SO2 when SO2 concentration was 200ppm. The reaction of sorbents was affected markedly by relative humidity and less pronouncedly by CO2 concentration. Under the same reaction conditions, K2CO3-IAC had higher extent of carbonation than Na2CO3-IAC. Thus, K2CO3-IAC is more suitable to be used as a sorbent to absorb CO2 from the flue gas. At 60℃, 70%RH, 12%CO2, and 200-500ppm SO2, the extent of carbonation of K2CO3-IAC was 83%.目 錄 摘要……………………………………………………………………..I Abstract…………………………………………………………………II 符號說明…….………………………………………………………...III 圖表索引……………………………………………………………….V 第一章 緒論……………………………………………………………1 第二章 文獻回顧………………………………………………………7 2-1碳酸鉀、碳酸鈉及活性碳簡介…………….……....…………...7 2-2碳酸鹽、碳酸鹽/活性碳吸收二氧化碳…………………….…11 2-3 碳酸鹽、碳酸鹽/活性碳吸收二氧化硫………………………18 2-4 碳酸鹽/活性碳吸收二氧化碳和二氧化硫…………………...24 2-5 潮解鹽與潮解現象…………………….……………………...25 第三章 實驗方法……………………………………………………..27 3-1 試藥來源……………………………………………………….27 3-2 吸收劑製備…………………………………………………….29 3-2-1 碳酸鉀/活性碳吸收劑…………………………………..29 3-2-2碳酸鈉/活性碳吸收劑…………………………………..30 3-3 試樣物性與化性分析……………………………………….....31 3-3-1真實密度測量……………………………………….……31 3-3-2 體密度與孔隙度測量……………………………….…...33 3-3-3 BET比表面積及孔隙體積分佈測定……………………33 3-3-4 熱重分析(TGA)……………………………………...….37 3-3-5 X射線繞射分析(XRD)…………………………..……...37 3-3-6 掃瞄式電子顯微鏡分析(SEM)…………………………39 3-3-7 原子吸收光譜儀(AA)…………………………………...39 3-4 微分固定床反應裝置……………………………………….....41 3-4-1 微分固定床反應器……………………………………...41 3-4-2 蒸汽供應系統…………………………………………...44 3-4-3 氣體進料系統…………………………………………...45 3-5 反應實驗步驟…………………………………………………47 3-5-1 吸收劑與二氧化碳反應--微分固定床反應器…………47 3-5-2 吸收劑與二氧化硫反應………………………………...48 3-5-3 碳酸鉀/活性碳吸收劑與二氧化硫/二氧化碳反應….....49 3-6 吸收劑轉化率與測定………………………...………………..50 3-6-1碳酸鹽負載量……………………………………………50 3-6-2吸收劑與二氧化碳反應…………………………………50 3-6-3 吸收劑與二氧化硫反應………………………………...52 3-6-4吸收劑與二氧化碳/二氧化硫反應...................................55 第四章 結果與討論…………………………………………………..58 4-1碳酸鉀/活性碳吸收劑與二氧化碳/二氧化硫之反應.……..….58 4-1-1吸收劑與二氧化碳反應………………….……………...58 4-1-1-1 二氧化碳濃度之影響………………………….…...58 4-1-1-2 相對溼度之影響……………………….…………...63 4-1-2 吸收劑與二氧化硫反應………………………………...65 4-1-2-1 二氧化硫濃度之影響………………………………65 4-1-2-2相對溼度之影響…………………………………….69 4-1-3吸收劑與二氧化碳/二氧化硫反應……………………...73 4-1-3-1二氧化碳和二氧化硫濃度之影響…………..……..73 4-1-3-2相對溼度之影響……………………………………79 4-1-3-3吸收劑碳酸化和硫酸化轉化率……………………82 4-1-4 提昇碳酸化轉化率條件選擇………………………….90 4-1-5 吸收劑之再生………………………………………….90 4-2碳酸鈉/活性碳吸收劑與二氧化碳/二氧化硫之反應.………..95 4-2-1吸收劑與二氧化碳反應……………….………..……...95 4-2-1-1 二氧化碳濃度之影響……………………….…...95 4-2-1-2 相對濕度之影響……………………….………...97 4-2-2 吸收劑與二氧化硫反應…………………………………99 4-2-2-1 二氧化硫濃度之影響……………………………99 4-2-2-2 相對濕度之影響………………………………...104 4-2-3吸收劑與二氧化碳/二氧化硫反應…………………….108 4-2-3-1氣體組成和相對溼度的影響…………………...108 4-2-3-2吸收劑碳酸化和硫酸化轉化率………………...112 4-2-4提升碳酸化轉化率條件選擇…………………………...120 4-2-5 吸收劑之再生……………………………………….....120 4-3 試樣物性與化性分析………………………………..………124 4-3-1 熱重分析(TGA)………………………………………..124 4-3-2 X-ray繞射分析(XRD)………………………………….141 4-3-3 掃瞄式電子顯微鏡分析(SEM)………………………...150 第五章 結論…………………………………………………………167 參考文獻……………………………………………………………..168 附錄……………………………………………….………………….1724093468 bytesapplication/pdfen-US碳酸鉀碳酸鈉二氧化碳二氧化硫吸收煙道氣K2CO3Na2CO3CO2SO2thesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/52339/1/ntu-96-R94524088-1.pdf