蔡定平臺灣大學：物理研究所黃建智Hung, Chen-ChangChen-ChangHung2007-11-262018-06-282007-11-262018-06-282004http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/54526摘要 我們利用時間解析散射光量測、氦氖雷射激發-白光探測(He-Ne Laser pump and White light Probe，簡稱激發探測)實驗以及開孔Z-scan技術，研究AgOx近場超解析結構受光照射後的線性與非線性光學性質變化。 時間解析散射光量測發現。在激發探測實驗中發現AgOx近場超解析結構受光照射過程中，起初表面的散射光強度隨照光時間增加而增強，隨後呈現飽和現象。在激發探測實驗中的白光穿透頻譜中，我們發現隨樣品厚度增加其縱模共振波長的紅移現象，此外也觀察到樣品受光照射前後的穿透頻譜的細微變化---橫模共振吸收減弱。而開孔Z-scan的量測結果顯現隨實驗雷射功率增強其Z-scan曲線由反飽和吸收特徵漸漸的轉為飽和吸收特徵。 根據時間解析散射光量測與激發激發實驗結果，我們做出以下推論，AgOx近場超解析結構中的AgOx膜層是由AgO、Ag2O以及Ag構成之Ag-rich奈米複合物系統；氧化銀熱解析出之銀原子不會自行凝聚成銀顆粒，而是被吸附在AgOx膜層中既有的銀顆粒上，導致AgOx膜層中原已存在之銀顆粒，在形狀上變得較為對稱、尺寸上些微變大；而導致散射光強度的增強，導因於熱分解析出之氧分子則造成AgOx近場超解析結構中的保護層形貌扭曲。 在開孔Z-scan技術的部分，我們提出雙成份模型(Bi-composition model)，成功的從複雜的開孔Z-scan曲線中分析出AgOx近場超解析結構的非線性光學特性，並且求得βAg 為 -2.27 ╳ 103(cm/GW)以及βAgOx為1.81 ╳ 106(cm/GW)。Abstract In this thesis, we use time-dependent light scattering experiment, pump-probe experiment, and femtosecond laser Z-scan measurement to study the linear and nonlinear optical properties of AgOx nano thin film under laser irradiation. In the time-dependent light scattering exp., we observe the protection layer of the super-RENS sample is distorted by the thermal dissociated oxygen molecule and the intensity of scattering light is increased with the irradiation time. Two corollaries is proposed in the pump-probe exp. First, AgOx nano thin film is mixture of AgO, Ag2O and Ag. Second thermal dissociated Ag atom will adsorbed on intrinsic Ag cluster and result in the slight change of the size and shape of the Ag clusters. In the femtosecond laser Z-scan measurement , it is found that the OA Z-scan curve slowly converts from a dip feature to a peak feature when the scanning laser intensity increases. A bi-composition model is proposed to explain this complex nonlinear optical response. The nonlinear optical absorption coefficient of Ag and silver oxide nanoparticle are determined βAg =-2.27 ╳ 103 cm/GW and βAgOx=1.81 ╳ 106 cm/GW at λ=800nm respectively.目錄 中文摘要 I 英文摘要 II 致謝 III 目錄 IV 圖目錄 VI 表目錄 XIII 第一章 緒論 1 1-1 前言 1 1-2 光儲存媒體簡介 2 1-3 近場光學簡介與近場記錄的發展 9 參考資料 18 第二章 基本理論 20 2-1氧化銀奈米薄膜結構之基本性質 20 2-2奈米金屬顆粒之吸收光譜 26 2-3非線性光學性質簡介 34 參考資料 40 第三章 實驗方法 42 3-1何謂AgOx近場超解析結構 42 3-2時間解析散射光量測實驗 44 3-3穿透光譜實驗 46 3-4 OA-Zscan實驗 49 第四章 實驗結果與分析討論 52 4-1時間解析散射光量測實驗 52 4-2穿透光譜實驗 55 4-3 OA-Zscan實驗 68 參考資料 72 第五章 結論 73 圖目錄 第一章 序論 圖1-1 電子顯微鏡圖形 (a) CD-ROM；(b) DVD-ROM。 3 圖1-2 母版製作過程。 4 圖1-3 為不同類型寫入一次式碟片機制。 5 圖1-4 相變化型光碟進行寫入、擦拭、讀取之雷射脈衝示意圖。 6 圖1-5 CD與DVD的比較示意圖。 7 圖1-6 繞射極限式意圖 9 圖1-7 近場內觀測樣品，空間解析度可突破繞射極限之示意圖。 11 圖1-8 利用掃描式近場光學顯微儀（near-field optical scanning microscope, NSOM）進行近場光學記錄的示意圖。 12 圖1-9 傳統近場光學記錄與近場超解析結構比較圖。 14 圖1-10 (a)超解析度近場光學記錄的結構。(b) CNR值與記錄點大小的關係。 14 圖1-11 (a) 為氧化銀 (AgOx) 薄膜近場超解析結構碟片的膜層結構圖；(b) CNR值與記錄點大小的關係。 15 第二章 基本理論 圖2-1 以近場光學掃針顯微儀進行氧化銀奈米薄膜結構的近場量測示意圖。 20 圖2-2 (a)不同雷射功率下，氧化銀奈米薄膜結構的近場穿透訊號強度分佈(b不同雷射功率下，玻璃片與氧化銀奈米薄膜結構的穿透光點的近場光強分佈之最大值比較。 21 圖2-3 氧化銀奈米薄膜結構的側截面之TEM影像，其膜層結構為ZnS-SiO2(20nm)/AgOx(15nm)/ ZnS-SiO2。 22 圖2-4 氧化銀奈米薄膜結構的能量分散光譜(EDS)實驗及分析。(a)樣品膜層結構;(b)不同AgOx層厚度其EDS分析所得銀與氧的訊號強度變化; (c)設定EDS scan範圍在銀的對應波段之各種AgOx層厚度的比較;(d)設定EDS scan範圍在氧的對應波段之各種AgOx層厚度的比較。 24 圖2-5 (a)AgOx 5nm 室溫∼600℃穿透強度比較圖；(b)AgOx與Ag 5nm、15nm最大吸收波長位置比較圖。 25 圖2-6 (a)AgOx AgO(~40%)和Ag2O(~60%) 隨溫度變化組成比圖(b)AgOx分解率與溫度圖。 25 圖2-7 奈米金屬球與波作用之準靜態近似示意圖。其中 表示環境介電係數； 表示金屬球介電係數， R表示金屬球半徑， 為光波之準靜態近似電場。 27 圖2-8 數值模擬計算奈米銀橢球的SPRW之結果。其中(1,0)mode表示橫模；(1,0)mode表示縱模 ，實線為不考慮粒子與基板交互作用的電磁耦合結果；虛線為考慮粒子與基板交互作用的電磁耦合結果。 31 圖2-9 M-G theory計算f=0.3、0.12、0.05之(Ag/SiO2)薄膜的吸收光譜。 32 圖2-10 Z軸掃瞄技術實驗裝置圖。 36 圖2-11 樣品的非線性吸收性質，曲線(b)表示反飽和吸收；曲線(a)表示飽和吸收；虛線表示線性吸收。 37 第三章 實驗方法 圖3-1 實驗中所將使用到之樣品定義說明圖。 (A)類樣品表示保護層厚度為20nm類型之標準三明治結構樣品，依其AgOx層厚度依序定義如下：10nm→A10；15nm→A15；15nm→A15。(B)類樣品表示保護層厚度為40nm類型之標準三明治結構樣品，依其AgOx層厚度依序定義如下：5nm→B5；10nm→B10；15nm→B15；20nm→B20；25nm→B25；30nm→B30；45nm→B45；60nm→B60。(R1)樣品表示在玻璃基板上僅濺鍍一層ZnS-SiO2(130nm)之樣品，定義為R1。(R2)樣品表示三明治包夾15nm銀膜之樣品，定義為R2。(R3) 樣品表示在玻璃基板上僅依序濺鍍一層ZnS-SiO2以及一層AgOx(15nm)之樣品，定義為R3。 43 圖3-2 時間解析散射光量測實驗裝置示意圖。 45 圖3-3 氦氖雷射激發白光探測實驗裝置。 47 圖3-4 OA-Zscan量測系統光路架構。 50 第四章 實驗結果與分析討論 圖4-1 (a)、(b)及(c)依序為A10、A15及A20標準樣品在受功率為0.12W之雷射聚焦光點照射過程中，其散射光強隨時間之變化趨勢。(d)為R1參考樣品受功率為1.2W之雷射聚焦光點照射之結果。 52 圖4-2 各AgOx層厚度樣品其飽和時間與雷射光功率關係圖， ：AgOx層厚度20nm之氧化銀奈米薄膜標準樣品A20， ：AgOx層厚度15nm之氧化銀奈米薄膜標準樣品A15， ：AgOx層厚度10nm之氧化銀奈米薄膜標準樣品A10。 54 圖4-3 AgOx層厚度20nm之標準樣品B20受雷射聚焦光點照射過程中，其通過樣品之穿透光中波長為464nm的穿透光訊號強度隨時間變化趨勢圖，雷射功率a→e依序為5.05mW；3.01mW；1.11mW；0.512mW及0.277mW。 56 圖4-4 入射雷射光功率與漏電流訊號之關係各樣品AgOx層厚度依序為： →15nm； →20nm； →45nm及 →60nm。 57 圖4-5 標準樣品B25受雷射聚焦光點(光功率3.01mW)照射前後之穿透光譜，實線：於雷射聚焦光點入射達三倍飽和時間被擋下後，所擷取之光譜Sn；虛線：於雷射聚焦光點尚未入射前，所擷取之光譜S０。 58 圖4-6 標準樣品B25受雷射聚焦光點(光功率3.01mW)照射前後之∆T/T0。細虛線：∆T/T0的原始計算結果；粗實線：∆T/T0經FFT Filter Smoothing處理結果。 59 圖4-7 參考樣品R1 R2以光功率3.01mW的雷射聚焦光點進行實驗所得之∆T/T0，虛線表示R１；實線表示R２。 60 圖4-8 為AgOx層個別為（10nm、60nm）標準樣品B10、B60使用不同雷射光功率實驗的∆T/T0結果。 61 圖4-9 各種AgOx層厚度(5nm~60nm) 受功率3.01mW雷射聚焦光點照射後，其∆T/T0頻譜曲線特徵之比較，曲線a→h依序為樣品B5、B10、B15、B20、B25、B30、B45及B60之結果。 62 圖4-10 各種不同AgOx層厚度(10nm~60nm)之氧化銀奈米薄膜結構(B10、B20、B30、B45及B60)之光穿透率頻譜。由a→e 依序為標準樣品B10、B20、B30、B45及B60之光穿透率譜線。 63 圖4-11 不同AgOx層厚度AgOx近場超解析結構其照射雷射光前後，縱模SPRW位置比較， ：表示從未受雷射聚焦光點重射， ：表示從未受雷射聚焦光點照射。 64 圖4-12 樣品B15與R3受雷射聚焦光點(功率3.01mW)照射過程中，波長464nm之穿透光訊號隨照射時間變化之比較。 66 圖4-13 AgOx層厚度為15nm的氧化銀奈米薄膜結構中保護層存在與否之光學性質異同。 67 圖4-14 AgOx層厚度10nm的AgOx近場超解析結構的不同光強度Z-scan結果，雷射光強度依序為A:23.5 , B:4.7 , C:2.35 , D:1.8 , E:1.2 及 F:0.235 GW/cm2。 68 圖4-15 利用雙成份模型推導之δ值與雷射峰值強度關係。 69 圖4-16 樣品上之固定點以A:23.5GW/cm2、B:.35GW/cm2、C:0.235GW/cm2及D:0.0235GW/cm2 之雷射峰值強度進行的OA-Zscan實驗。 705560789 bytesapplication/pdfen-US表面電漿共振氧化銀近場超解析結構AgOxsurface plasmon resonancesuper-RENSthesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/54526/1/ntu-93-R91222056-1.pdf