郭茂坤臺灣大學:應用力學研究所陳建宏Chen, Jeng-HongJeng-HongChen2010-06-022018-06-292010-06-022018-06-292008U0001-0807200821302800http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/184762根據麥克斯威爾電磁理論，探討三維金、銀奈米粒子受平面電磁波入射與電偶極波源激發後產生之電磁場。在多重中心展開法的理論架構下，以多個展開中心展開散射體之散射及內域場，透過在散射體邊界上取點及滿足邊界條件以建立一係數矩陣方程組，並以奇異值拆解法求解矩陣。研究探討將一單分子置於金、銀奈米粒子附近形成一耦合結構。使用平面電磁波入射此結構後產生之局部電場激發此單分子，產生能階躍遷後釋放出螢光，利用一電偶極波源模擬單分子並再與金、銀奈米粒子作用後，得到一螢光增益的效果。接著將奈米粒子變換成橢球形狀及核-殼結構，並接著利用雙顆奈米粒子結構產生極強之局部電場來激發單分子，研究其螢光增益。由數值模擬結果可看出橢球形狀及核-殼結構皆有較好之螢光增益並有助於最大螢光增益波長之紅移，並在雙顆奈米粒子結構下產生極強的螢光增益及波長紅移之現象。Electromagnetic field of gold and silver nanoparticles under plane wave and electric dipole incident are investigated. By using Maxwell’s equation and multi-multipole method, a set of linear equations of expansion coefficients is first constructed by satisfying boundary condition pointwisely. Singular value decomposition is then used to solve the overdetermined liner equations. tudy on coupling of single fluorescent molecule and metallic (solid and core-shell) nanoparticles . Under plane wave incident, the local electric field would be arose and let the molecule reaching excitation stage and liberating fluorescence. We use a electric dipole to simulate single fluorescence molecule. By working with metallic nanoparticles, the molecule would have fluorescence enhancement of single molecule. Then we use the strong electric local field from two metallic nanoparticles to excite the molecule. We demonstrate that it would generate the better enhancement. And the maximum enhancement is achieved when the emission frequency is red-shift from the surface plasmon resonance of the particles.誌謝................................................i文摘要...........................................iibstract..........................................iii錄...............................................iv、表目錄.........................................vi一章 緒論.......................................1.1 前言 ...........................................1.2 文獻回顧.......................................4.3 本文內容.......................................7二章 電磁理論...................................9.1 Maxwell方程式及邊界條件........................9.2 齊次向量Helmholtz方程式.......................11.3 球向量波函數..................................12.4 電磁場基底函數................................13.5 多重中心展開法................................15.6 奇異值拆解法..................................19.7 散射截面積與吸收截面積........................24.8 激發單螢光分子之增益效率與計算方法............25三章 單顆金屬奈米粒子與單分子作用..............28.1 數值處理......................................28.2 單分子之螢光增益理論..........................31.3 固定單分子與金屬奈米球之距離..................32.4 固定激發及散射波長與實驗值比較................35.5 改變金屬奈米球的大小對螢光增益之影響..........36.6 單分子的方向平行於奈米球邊界並改變其位置......37.7 考慮不同形狀但體積相同的金屬奈米粒子..........38.8 考慮金屬殼層奈米球與實心奈米球比較............40.9 改變殼層厚度與單分子作用......................43四章 雙顆金屬奈米粒子與單分子作用..............46.1 比較單、雙顆金屬奈米球與單分子作用............46.2 改變雙顆金屬奈米球之距離與單分子作用..........49.3 改變雙顆金屬奈米球之大小與單分子作用..........50.4 單、雙顆金屬奈米橢球之增益變化................53.5 雙顆金屬殼層奈米球與實心奈米球之增益變化......54.6 改變雙顆奈米球之殼層厚度與單分子作用..........56五章 結論與未來展望............................59.1 結論..........................................59.2 未來展望......................................61考文獻...........................................62錄A 圓之平面波解析解.............................67、表目錄3-1 考慮平面電磁波入射，入射波長526nm ，入射方向往z軸， 半徑為40nm的金奈米球，介電係數(-4.304,2.432)，數值解 與解析解之比較。使用不同展開中心、邊界上取點數、級數 展開項數與考慮不同位置的展開中心時，對於數值結果的影 響。.............................................683-2 考慮電偶極波源激發，激發波長534nm，若電偶極波源在距 離邊界的10nm處且偶極振盪方向垂直邊界，半徑為40nm的金 奈米球，介電係數(-4.859,2.276)，數值解與解析解之比 較。使用不同展開中心、邊界上取點數、級數展開項數與考 慮不同位置的展開中心時，對數值結果的影響。....70 2-1 座標系統.........................................722-2 第b顆實心散射體考慮多個展開中心示意圖............722-3 多顆散射體考慮多個展開中心描述散射電場與磁場示意圖 .................................................732-4 第b顆核-殼散射體考慮多個展開中心示意圖...........732-5 平面電磁波入射角度示意圖.........................742-6 考慮多顆散射體受到平面波作用.....................742-7 單一電偶極入射與座標系統之幾何示意圖.............752-8 考慮電偶極波源激發的遠場計算示意圖...............753-1 由Johnson和Christy的實驗數據[41]，經由三次樣條曲線內 插得到金與銀的介電係數與波長的關係。.............763-2 模擬半徑40nm之金奈米球，平面波入射角0度，考慮散射截 面積與波長的關係，其共振波長為526nm，並考慮數值解與 解析解的比較。...................................763-3 模擬半徑40nm金奈米球，且電偶極波源在z軸且距離邊界 10nm，其振盪方向與z軸夾角為，考慮在波長534nm下，利用 數值解與解析解作一比較。.........................773-4 固定單分子與金、銀奈米球距離為10nm，模擬受平面電磁波 入射激發之單螢光分子與半徑40nm的金、銀奈米球，作用後 產生的遠場增益效率。.............................793-5 同圖3-4之算例，但改變電偶極之偶極振盪方向與z軸之夾 角 ，研究金奈米球產生的遠場增益效率。............813-6 同圖3-4之算例，但改變電偶極之偶極振盪方向與z軸之夾 角 ，研究銀奈米球產生的遠場增益效率。............823-7 模擬受平面電磁波激發之單分子與半徑40nm的金、銀奈米球 作用後在特定波長但不同位置下的螢光增益，並與實驗值作 一比較。.........................................833-8 固定入射及散射波長，改變單分子與不同大小的金奈米球之 距離，計算其遠場增益之改變。.....................853-9 固定入射及散射波長，改變單分子與不同大小的銀奈米球之 距離，計算其遠場增益之改變。.....................853-10 藉由改變單分子與金、銀奈米球的距離且球半徑為40nm，考 慮電偶極振 盪的方向平行於奈米球邊界，計算其遠場效率 之改變。.........................................873-11 討論同圖3-4的問題，但考慮奈米粒子體積相等；計算形狀 為半徑25.2nm的金奈米球與尺寸為(40nm,40nm,80nm)的金奈 米橢球粒子之遠場增益效率。.......................883-12 討論同圖3-4的問題，但考慮奈米粒子體積相等；計算形狀 為半徑25.2nm 的銀奈米球與尺寸為(40nm,40nm,80nm)的銀 奈米橢球粒子之遠場增益效率。.....................903-13 考慮金殼層結構奈米球，固定外半徑為40nm及單分子與散射 體之距離為10nm，改變核心之半徑為20nm及25nm，並考慮與 實心粒子作一比較，計算其遠場增益效率。...........913-14 考慮銀殼層結構奈米球，固定外半徑為40nm及單分子與散射 體之距離為10nm，改變核心之半徑為20nm及25nm，並考慮與 實心粒子作一比較，計算其遠場增益效率。...........933-15 固定入射及散射波長，藉由改變單分子與金殼層結構奈米球 的距離，計算其遠場增益效率。.....................943-16 固定入射及散射波長，藉由改變單分子與銀殼層結構奈米球 的距離，計算其遠場增益效率。.....................953-17 考慮金殼層結構奈米球，固定核心半徑為40nm及單分子與散 射體之距離為10nm ，改變殼層為20nm、10nm及7nm，計算其 遠場增益效率。...................................963-18 考慮金殼層結構奈米球，固定核心半徑為40nm及單分子與散 射體之距離為10nm，改變殼層為20nm、10nm及7nm，計算其 遠場增益效率。...................................984-1 固定奈米球半徑為30nm且單分子與各個奈米球距離為7nm， 探討單分子與單、雙顆金奈米球作用後產生之遠場增益效 率。.............................................994-2 固定奈米球半徑為30nm且單分子與各個奈米球距離為7nm， 探討單分子與單、雙顆銀奈米球作用後產生之遠場增益效 率。............................................1014-3 同圖4-1之算例，但改變電偶極之偶極振盪方向與z軸之夾 角 ，研究金奈米球產生的遠場增益效。.............1024-4 同圖4-2之算例，但改變電偶極之偶極振盪方向與z軸之夾 角 ，研究銀奈米球產生的遠場增益效。.............1034-5 固定奈米球半徑為30nm，但改變雙顆奈米粒子之距離18nm、 16nm及14nm，探討單分子與雙顆金奈米球作用後產生之遠場 增益效率。......................................1044-6 固定奈米球半徑為30nm，但改變雙顆奈米粒子之距離18nm、 16nm及14nm，探討單分子與雙顆銀奈米球作用後產生之遠場 增益效率。......................................1054-7 固定雙顆粒子之距離，改變雙顆金奈米球之半徑為30nm、 40nm及50nm，探討單分子與雙顆金奈米球作用後產生之遠場 增益效率。......................................1064-8 固定雙顆粒子之距離 ，改變雙顆銀奈米球之半徑為30nm、 40nm及50nm，探討單分子與雙顆銀奈米球作用後產生之遠場 增益效率。......................................1074-9 固定入射及散射波長為700nm，改變單分子與不同大小的雙 顆金奈米球之距離，計算其遠場增益效率之改變。....1084-10 固定入射及散射波長為700nm，改變單分子與不同大小的雙 顆銀奈米球之距離，計算其遠場增益效率之改變。....1094-11 探討單分子與單、雙顆金奈米橢球作用後產生之遠場增益效 率，考慮奈米橢球大小為(40nm,40nm,80nm)且單分子與各個 奈米橢球距離10nm處。............................1104-12 探討單分子與單、雙顆銀奈米橢球作用後產生之遠場增益效 率，考慮奈米橢球大小為(40nm,40nm,80nm)且單分子與各個 奈米橢球距離10nm處。............................1124-13 考慮雙顆金殼層結構奈米球，固定外半徑為30nm及單分子與 各個散射體之距離為7nm，改變核心之半徑為15nm及20nm， 並考慮與實心粒子作一比較，研究其遠場增益效率。..1134-14 考慮雙顆銀殼層結構奈米球，固定外半徑為30nm及單分子與 各個散射體之距離為7nm，改變核心之半徑為15nm及20nm， 並考慮與實心粒子作一比較，研究其遠場增益效率。..1154-15 考慮雙顆金殼層結構奈米球，固定核心半徑為40nm及單分子 與各個奈米球之距離為10nm，改變殼層厚度為20nm、10nm及 7nm，研究其遠場增益效率。.......................1164-16 考慮雙顆銀殼層結構奈米球，固定核心半徑為40nm及單分子 與各個奈米球之距離為10nm，改變殼層厚度為20nm、10nm及 7nm，研究其遠場增益效率。.......................1184-17 固定入射及散射波長為700nm，改變單分子與不同殼層厚度 的雙顆金殼層結構奈米球之距離，計算其遠場增益效率之改 變。............................................1194-18 固定入射及散射波長為700nm，改變單分子與不同殼層厚度 的雙顆銀殼層結構奈米球之距離，計算其遠場增益效率之改 變。............................................120application/pdf1509527 bytesapplication/pdfen-US表面電漿共振奈米光學天線單螢光分子螢光增益多重中心展開法Surface plasmon resonanceOptical nanoantennaSingle fluorescent moleculeFluorescence enhancementMulti-multipole methodthesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/184762/1/ntu-97-R95543043-1.pdf