2023-08-012024-05-18https://scholars.lib.ntu.edu.tw/handle/123456789/706166為了滿足全球能源需求不斷增長,化石燃料因此被濫用而造成嚴重的碳排放,並導致全球暖化與溫室效應等環境衝擊,電化學二氧化碳還原反應(CO2 reduction reaction; CO2RR)被視為深具潛力降低大氣中CO2濃度的方式,而大量文獻已成功研發高效率的觸媒,但最常以產氧反應(oxygen evolution reaction; OER)做為"相對反應(counter-reaction)",用於平衡電化學槽的氧化還原化學計量(redox stoichiometry),但OER所生成之氧氣產物的工業價值較低,此外,OER的高熱力學電位(+1.23 V vs. RHE)與高催化過電位(overpotential)導致搭配CO2RR時,驅動全反應所需的總電壓大而耗能,因此我們將開發高活性與穩定的觸媒,進行生物質氧化(biomass oxidation)並做為本計畫的相對反應,生物質可當作永續的前驅物而用於製備高價值的化學品,但這個過程需要選擇性地氧化生物質分子的特定官能基,目前以化學氧化劑仍難以達成此目的,但電化學可精確調控電壓而改變氧化驅動力,因此有望提高催化選擇性,且氧化生物質的熱力學電位一般低於OER,故可節約進行全反應所消耗的能量,儘管如此,多數文獻對於催化機理與反應途徑仍不清楚,這將阻礙高效催化劑的開發,而在本計畫中,將採用同步輻射(synchrotron電化學;電催化反應;材料化學;二氧化碳還原反應;生物質氧化反應;氧化還原儲庫;Electrochemistry; Electrocatalysis; Materials Chemistry; CO2 Reduction Reaction; Biomass Oxidation Reaction; Redox Reservior氧化還原儲庫輔助之電化學槽進行解耦的二氧化碳還原與生物質氧化反應