簡淑華臺灣大學：化學研究所劉育成Liu, Yu-ChengYu-ChengLiu2007-11-262018-07-102007-11-262018-07-102004http://ntur.lib.ntu.edu.tw//handle/246246/51828本論文研究二氧化鈦奈米管 (titanium oxide nanotube) 擔體金屬觸媒的製備及結構特性分析。本研究探討水熱及迴流不同加熱方式、不同的二氧化鈦來源、改變水熱時間及清洗溶液對於製備二氧化鈦奈米管之影響。製備是特性分析是以電子顯微鏡技術、粉末X-射線繞射圖譜、熱重分析、原子吸收光譜、雷射拉曼光譜、紫外線-可見光光譜、氮氣等溫吸附-脫附實驗測定。以Merck TiO2奈米顆粒加入10 M- NaOH(aq) 中，於110 ℃水熱92小時再以0.10 M-HCl(aq) 清洗製得的二氧化鈦奈米管，具有高表面積，由穿透式電子顯微鏡觀察奈米管的外徑為 10 nm，內徑為 6 nm，管壁為2-5 層，層與層之間的距離為0.84 nm。以各式不同晶型及顆粒大小的二氧化鈦來進行奈米管的製備，發現二氧化鈦顆粒大小為奈米管製備主要的影響因素。以顆粒較大的二氧化鈦Merck TiO2水熱20小時已有奈米管成生，但仍有部分顆粒未轉變為管狀結構；在經水熱92小時後，所有的顆粒已完全轉變成奈米管。而改變清洗的溶液為0.10 M-HNO3及0.10 M-H2SO4時，可得到相同的奈米管，但對於鈉的去除效果較不理想。 Pt、Rh及Au三種不同擔體金屬觸媒是藉由光化學沉積法 (photochemical deposition) 以二氧化鈦奈米管作為擔體製得。以氫氣及一氧化碳化學吸附實驗、流式微反應系統及原位紅外線光譜測量觸媒對各反應氣體催化之轉換率及選擇性。粉末X-射線繞射圖譜及電子顯微鏡結果顯示加入金屬後仍保持原奈米管之結構特性。氫氣及一氧化碳化學吸附結果顯示金屬的分散度以銠觸媒最佳，其次為鉑觸媒，金觸媒最差。奈米管擔體金屬觸媒在NO/CO反應、CO2 hydrogenation 及CO oxidation反應有非常好的催化活性，這是因為以奈米管作為擔體因表面積較高，金屬在奈米管上有較佳的分散性。目 錄 頁次 摘要 目錄 圖目錄 表目錄 第一章 緒論 1 1.1 奈米科技 1 1.2 二氧化鈦奈米管之製備 4 1.3 擔體金屬觸媒之製備 9 1.4 觸媒在環境保護上的應用 15 1.4-1 NOx與CO去除反應 15 1.4-2 Methanation甲烷形成反應 17 1.4-3 低溫一氧化碳氧化消除反應 18 1.5 研究目標 18 第二章 實驗 20 2.1 二氧化鈦奈米管之製備 20 2.2 擔體金屬觸媒之製備 – 光化學沉積法 24 2.3 觸媒之特性分析 28 2.3-1 結構鑑定: 28 (a) 粉末X -射線繞射圖譜 28 (b) 雷射拉曼光譜 28 (c) X-射線吸收精細結構光譜 29 (d) 熱重分析 29 2.3-2 組成分析: 29 (a) 掃瞄式電子顯微鏡 - X-射線能量散佈分析 29 (b) 原子吸收光譜 30 2.3-3 樣品影像形態及顆粒大小分析 : 30 (a) 場發射掃瞄式電子顯微鏡 30 (b) 穿透式電子顯微鏡 30 2.3-4 孔洞分佈與表面積之測定 31 2.3-5 擴散反射式紫外線-可見光光譜 33 2.3-6 傅立葉轉換紅外線光譜 33 2.3-7 電子順磁共振光譜 34 2.3-8 化學吸附 34 2.4 觸媒之催化反應測試 38 2.4-1 流式微反應系統 38 2.4-2 原位紅外線光譜 45 2.4-3 光催化反應 48 第三章 結果與討論 50 3.1 氧化鈦奈米管之製備與結構特性分析 50 3.2 氧化鈦奈米管擔體金屬觸媒之製備與結構特性分析 及催化性質 102 第四章 結論 135 參考文獻.. 137 附錄 - CO oxidation原始數據.. 1509486323 bytesapplication/pdfen-US氧化鈦奈米管擔體金屬觸媒Titanium OxideNanotubeSupported Metal Catalyststhesishttp://ntur.lib.ntu.edu.tw/bitstream/246246/51828/1/ntu-93-D88223007-1.pdf